Did Zariski really define the Zariski topology on the prime spectrum of a ring? The question is not: “Did Zariski really define the Zariski topology?”
It is:  “Did Zariski really define the Zariski topology on the prime spectrum of a ring?”
Here is the motivation. --- On page 80 of
Grothendieck, Alexander, Éléments de géométrie algébrique (rédigés avec la collaboration de Jean Dieudonné) : I. Le langage des schémas. Publications Mathématiques de l'IHÉS, 4 (1960), p. 5-228,
availablable here, one reads:

L'introduction de cette topologie en géométrie algébrique est due à Zariski. Aussi est-elle souvent appelée la « topologie de Zariski » de $X$.
The introduction of this topology in algebraic geometry is due to Zariski. This is why it is often called the  “Zariski topology“ of $X$.

The set $X$ is of course the prime spectrum of a ring.
EDIT. Theo Buehler has just posted a question inspired by Qiaochu's answer below. The title of Theo’s question is:
Was Grothendieck familiar with Stone's work on Boolean algebras?
 A: Let's listen to the master:

Mais en 1945, Jacobson observe [172 c] que le procédé de définition d'une topologie, imaginé par Stone, peut en fait s'appliquer à tout anneau A (commutatif ou non) pourvu que l'on prenne comme ensemble d'idéaux non pas l'ensemble des idéaux maximaux, mais l'ensemble des idéaux « primitifs » bilatères (i.e. les idéaux bilatères $\mathfrak b$ tels que $\mathrm A/\mathfrak b$ soit un anneau primitif); pour un anneau commutatif, on retrouve bien entendu les idéaux maximaux. De son côté, Zariski, en 1944 [340 a], utilise une méthode analogue pour définir une topologie sur l'ensemble des places d'un corps de fonctions algébriques.
Toutefois, ces topologies restaient pour la plupart des algébristes de simples curiosités, en raison du fait qu'elles sont d'ordinaire non séparées, et qu'on éprouvait une répugnance assez compréhensible à travailler sur des objets aussi insolites. Cette méfiance ne fut dissipée que lorsque A. Weil montra, en 1952, que toute variété algébrique peut être munie de façon naturelle d'une topologie du type précédent et que cette topologie permet de définir, en parfaite analogie avec le cas des variétés différentielles ou analytiques, la notion d'espace fibré [330 e]; peu après, Serre eut l'idée d'étendre à ces variétés ainsi topologisées la théorie des faisceaux cohérents, grâce à laquelle la topologie rend dans le cas des variétés « abstraites » les mêmes services que la topologie usuelle lorsque le corps de base est $\mathbf C$, notamment en ce qui concerne l'application des méthodes de la Topologie algébrique [283 a et b].
Dès lors il était naturel d'utiliser ce langage géométrique dans toute l'Agèbre commutative. On s'est rapidement aperçu que la considération des idéaux maximaux est d'ordinaire insuffisante pour obtenir des énoncés commodes*, et que la notion adéquate est celle de l'ensemble des idéaux premiers de l'anneau, topologisé de la même manière. Avec l'introduction de la notion de spectre, on dispose maintenant d'un dictionnaire permettant d'exprimer tout théorème d'Algèbre commutative dans un langage géométrique très proche de celui de la Géométrie algébrique de l'époque Weil-Zariski; ce qui d'ailleurs a amené aussitôt à élargir considérablement le cadre de cette dernière, de sorte que l'Algèbre commutative n'en est plus guère de ce point de vue, que la partie la plus élémentaire [138 a].

With the footnote:

L'inconvénient de se borner au « spectre maximal » provient de ce que, si $\varphi : \mathrm A \to \mathrm B$ est un homomorphisme d'anneaux et $\mathfrak n$ un idéal maximal de B, $\varphi^{-1}(\mathfrak n)$ n'est pas nécessairement un idéal maximal de A, alors que pour tout idéal premier $\mathfrak p$ de B, $\varphi^{-1}(\mathfrak p)$ est un idéal premier de A. On ne peut donc en général associer à $\varphi$ de façon naturelle une application de l'ensemble des idéaux maximaux de B dans l'ensemble des idéaux maximaux de A.

And the relevant parts of the bibliography:

[138 a] A. GROTHENDIECK, Éléments de géométrie algébrique, I., Publ. Math. IHÉS n°4 (1960).
[172 c] N. JACOBSON, A topology for the set of primitive ideals in an arbitrary ring, Proc. Nat. Acad. Sci. U.S.A., t. XXXI (1945), p.333-338.
[283 a] J.-P. SERRE, Faisceaux algébriques cohérents, Ann. of Math., t. LXI (1955), p. 197-278.
[283 b] J.-P. SERRE, Géométrie algébrique et géométrie analytique, Ann. Inst. Fourier, t. VI (1956), p. 1-42.
[330 e] A. WEIL, Fibre spaces in Algebraic Geometry (Notes by A. Wallace), Chicago Univ., 1952.
[340 a] O. ZARISKI, The compactness of the Riemann manifold of an abstract field of algebraic functions, Bull. Amer. Math. Soc., t. L (1944)- p.683-691.

(N. Bourbaki, Éléments d'histoire des mathématiques) I don't translate because it is very long and anyone interested in Algebraic Geometry (or called Pierre-Yves) should be able to read French.
I hope I'm not exceeding the limit of fair use, but if Mr. Bourbaki thinks otherwise, he can contact me.
A: According to Kohls, it was Neal H. McCoy who first introduced the Zariski topology to the prime spectrum in a 1949 paper.
